成果展示

          燃料电池作为一种新型洁净能源的转换设备，因具有装置简单、体积小、携带方便、能量密度高等优势而受到广泛关注，成为近年来最具潜力的绿色能源。《中国制造2025》明确提出燃料电池汽车发展规划。然而，燃料电池阴极氧还原反应（ORR）动力学缓慢，并且目前实用化的Pt基催化剂资源紧缺，价格昂贵，导致整体燃料电池成本升高，严重阻碍了其大规模应用的商业化进程。实现贵金属的高效利用和非贵金属的替代，是降低催化成本的两大途径，成为目前能源催化领域的研究热点。中国科学院长春应用化学研究所徐维林研究员课题组从成本和性能的角度出发，聚焦于具有高金属利用率的单原子活性位点，制备了一系列高效、低成本单原子铂基和非铂基氧还原催化剂。

        碳载体选择廉价的BP2000材料，用双氧水进行水热处理后再加入乙酰丙酮Pt前驱体后进行高温热解，高分辨电镜发现较未进行双氧水处理的碳载体，双氧水处理后的碳载体上的Pt绝大多数以单原子形式存在，并体现高的催化活性和抗一氧化碳毒化能力。但是发现这些单原子Pt主要以氧化态形式存在，因此对该实验方案进行优化。将炭黑通过硝酸回流后加入Pt前驱体以及尿素进行高温热解，通过高分辨电镜发现该实验操作后的大部分Pt也是以单原子形式存在，且较双氧水处理操作的Pt相比主要是以金属态的Pt存在。以上述两种单原子Pt剂催化剂分别为阴极材料组装酸性H2/O2电池进行测试，H2O2水热处理和硝酸处理引入氮源所制备的催化剂的单电池能量密度分别高达517 mW cm^-2和680mW cm^-2，相当于Pt在燃料电池中的利用率为分别为0.09 g_Pt kW^-1和0.13g_Pt kW^-1，达到了能源部有关燃料电池Pt利用率的2020年目标。同时通过电化学测试发现硝酸处理并引入氮源的单原子Pt催化剂抗毒化能力增强。为了解析这个原因，我们通过同步辐射证实双氧水处理后的单原子Pt与四个碳原子形成四配位结构(Pt1-C4)，而硝酸处理引入氮源的Pt单原子则是与一个吡啶氮两个碳原子形成三配位结构(Pt1-N)。进一步通过量子化学计算模拟证实Pt1-C4和Pt1-N活性位点结构都具有高活性，其中吡啶氮锚定的Pt与O2之间的协同作用更强，进一步降低CO毒化。

      基于上述氮掺杂锚定Pt单原子的体系，我们将该实验方案进行优化并推广到非贵金属体系。我们将廉价碳黑、硝酸和金属前驱体共同回流后再加入氮源进行高温热解，发现该方法能更便捷实现单原子位点的构建，为设计高效稳定的非贵金属单原子基氧还原催化剂开创了一种普适性的可重复性方法，希望能够对燃料电池关键材料因素提供新思路，有效推进商业化进程。

                                                                                                                                                                               

授权专利

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1. 201810204740.5: 一种厚度可控的铋纳米片及其合金的制备方法和应用

授权日：2019-08-09

申请日：2018-03-13

发明人：徐维林. 杨发. 阮明波. 张玉微. 宋平.

2. 201511017805.8: 回流旋蒸法制备高效非铂氧还原催化剂的方法

授权日：2019-04-16

申请日：2015-12-30

发明人：徐维林. 宋平. 阮明波. 刘京. 李二岭.

3. 201710574470.2: 一种电催化还原二氧化碳生成乙醇的方法

授权日：2019-01-25

申请日：2017-07-14

发明人：徐维林. 杨发. 阮明波. 吕涛. 宋平. 张玉微.

4. 201511017814.7: 一种金属催化剂的再生方法

授权日：2018-08-24

申请日：2015-12-30

发明人：徐维林. 阮明波. 刘京. 宋平. 李二岭.

5. 201721056171.1: 一种可拆卸的组合型口罩

授权日：2018-04-20

申请日：2017-08-23

发明人：徐维林. 阮明波. 宋平. 张玉微. 杨吉. 朱从华.

6. 201720268871.0: 一种水分缓释环保砖的制备及应用

授权日：2018-03-13

申请日：2017-03-20

发明人：徐维林. 阮明波. 宋平. 张玉微. 杨吉. 朱从华.

7. 201511017815.1: 一种铂单原子分散的催化剂及其制备方法

授权日：2018-02-13

申请日：2015-12-30

发明人：徐维林. 刘京. 宋平. 阮明波.

8. 201420848149.0: 鼻塞

授权日：2015-07-22

申请日：2014-12-26

专利人：徐维林. 阮明波. 宋　平. 张玉微. 杨　吉.

9. 201210296964.6: 一种直接甲醇燃料电池催化剂及其制备方法

授权日：2015-02-18

申请日：2012-08-20

专利人：徐维林. 孙秀娟. 张玉微. 邢　巍.

10. 201420115235.0: 空气吸附过滤型鼻贴

授权日：2014-09-03

申请日：2014-03-13

专利人：徐维林. 阮明波. 刘京. 宋平. 孙秀娟. 张玉微.

11. 201210428269.0: 一种贵金属催化剂的回收方法

授权日：2014-08-06

申请日：2012-10-31

专利人：徐维林. 张玉微. 邢　巍. 孙秀娟.

12. 201210504813.5: 一种氟、氮共掺杂炭黑催化剂及其制备方法

授权日：2014-07-23

申请日：2012-11-30

专利人：徐维林. 孙秀娟. 张玉微. 阮明波. 刘京.

13. 201210453382.4: 一种铁、氮共掺杂炭黑催化剂及其制备方法

授权日：2014-07-23

申请日：2012-11-13

专利人：徐维林. 孙秀娟. 刘京.

14. 201210453999.6: 一种液相溶解活化贵金属纳米粒子的方法

授权日：2014-06-18

申请日：2012-11-13

专利人：徐维林. 张玉微. 邢　巍. 孙秀娟

 Meatball-like Au nanoparticles synthesised by FuQiang